Chuck Bartowski besuchte als junger Student einst die angesehene Stanford University, wurde dort jedoch rausgeschmissen. Er wurde beschuldigt, vorab die Lösungen zu einer Klausur gestohlen zu haben. Ausgerechnet sein Zimmerkollege und bester Freund Bryce Larkin hatte ihn beim Professor angeschwärzt. Zudem kam Bryce auch noch mit Chucks Freundin zusammen.

Vier Jahre später zu Beginn der Serie arbeitet Chuck in der Computerabteilung „Nerd Herd“ des fiktiven Elektromarkts „Buy More“ in Los Angeles mit seinem besten Freund Morgan Grimes. Chuck lebt mit seiner Schwester Ellie und deren Lebensgefährten Devon in einer Wohnung zusammen.

In der Nacht seiner Geburtstagsparty erhält Chuck unerwartet von Bryce eine E-Mail. Bryce, inzwischen ein CIA-Agent, hatte auf eigene Faust den Datenbank-Server, den Intersect, von der CIA und der NSA zerstört und kurz bevor er erschossen wurde die einzige Kopie an Chuck geschickt. Chuck merkt sich unfreiwilligerweise die in der Mail enthaltenen verschlüsselten Bilder und ist von da an die einzige Quelle sämtlicher Geheimdienst-Informationen. Doch kann er bestimmte Informationen nur durch visuelle Reize wie Gesichter oder Symbole wieder aus seinem Unterbewusstsein hervorrufen.

Die CIA-Agentin Sarah Walker und der NSA-Agent John Casey sollen fortan für Chucks Sicherheit sorgen. Während John als Tarnung nun ebenfalls bei „Buy More“ beschäftigt ist, arbeitet Sarah gegenüber des Elektromarkts in einem Restaurant, dem Wienerlicious, und gibt die neue Freundin von Chuck. Mit Chucks Hilfe können unter anderem Waffen- und Drogenhändler dingfest gemacht werden. Chuck hat damit zu kämpfen, dass er Ellie und Morgan nicht einweihen kann.

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